Niel flaggade i november att han kontrollerade 7,1 procent av Millicom. Inräknat för det senaste aktieköpet är hans post i Millicom värd cirka 700 miljoner dollar, motsvarande 7,3 miljarder kronor, baserat på senaste stängningskursen.
Xavier Niel har tidigare sagt att han står bakom den strategi som Millicom fastslagit.
Niel är grundare och ägare av operatörsjätten Iliad.
Millicom har rusat nästan 60 procent i år. Aktien har stigit kraftigt efter att bolaget i slutet av januari bekräftat uppgifter från Financial Times om att det pågår uppköpsdiskussioner med riskkapitalbolaget Apollo och den tidigare Softbankchefen Marcelo Claure.